Produkte

Dreifach schwingungsverstärkte Vierwellen-Mischspektroskopie wird eingesetzt, um den Schwingungskohärenztransfer zwischen den asymmetrischen und symmetrischen CO-Streckschwingungen von Rhodium(I)-dicarbonylacetylacetonat (RDC) zu beobachten.Beim Kohärenztransfer handelt es sich um einen strahlungslosen Übergang einer kohärenten Überlagerung von Quantenzuständen zu einer anderen kohärenten Überlagerung aufgrund der Kopplung der Schwingungsmoden durch das Bad.Alle drei Anregungspulse im Experiment resonieren mit einer einzigen Quantenkohärenz, aber die Kohärenzübertragung führt zu neuen Kohärenzen mit unterschiedlichen Frequenzen.Die neue Ausgangsfrequenz wird mit einem Monochromator beobachtet, der sie aus dem stärkeren Peak bei der ursprünglichen Anregungsfrequenz auflöst.Diese Technik löst spektral Pfade auf, die Kohärenzübertragung beinhalten, unterscheidet spektrale Merkmale, die ausschließlich durch Strahlungsübergänge entstehen, und löst zeitlich Modulationen auf, die durch Interferenzen zwischen verschiedenen Kohärenzübertragungspfaden entstehen.Die Redfield-Theorie simuliert die zeitlichen Modulationen im Impulslimit, es ist aber auch klar, dass der Kohärenztransfer die säkulare Näherung verletzt, die in den meisten Redfield-Theorien zum Ausdruck kommt.Stattdessen sind Nicht-Markovian- und Bath-Memory-Effekte erforderlich.RDC könnte ein einfaches Modell für die Entwicklung von Theorien liefern, die diese Effekte berücksichtigen.